目前，由于信息泄露、安全密碼或防偽措施被破解，每年造成的損失可達(dá)數(shù)萬(wàn)億美元，而且嚴(yán)重威脅人類健康、社會(huì)公平和國(guó)家安全。以藥品的假冒證書(shū)或者電子產(chǎn)品秘鑰為例，如果出現(xiàn)漏洞就會(huì)造成巨大損失。而解決這類問(wèn)題的一個(gè)有效手段就是設(shè)計(jì)安全性高的防偽標(biāo)簽，例如通過(guò)光學(xué)驗(yàn)證的熒光全息圖。在這一方面，目前已經(jīng)有很多團(tuán)隊(duì)在做相關(guān)研究，包括半導(dǎo)體量子點(diǎn)、有機(jī)染料和碳點(diǎn)（carbon dots ，CDs）在內(nèi)的很多候選方案。其中CD因其穩(wěn)定性、低毒性、廣泛可用的前體等優(yōu)勢(shì)而特別突出。然而，大多數(shù)研究表面CD都是在溶液中發(fā)出熒光，固態(tài)則熒光淬滅。因此開(kāi)發(fā)一種可以在固態(tài)情況下實(shí)現(xiàn)CD編輯，從而激發(fā)固態(tài)熒光 （solid-state fluorescence ，SSF）圖案，并且通過(guò)物理不可克隆函數(shù)（physical unclonable functions ，PUF）將其信息形成有效的唯一的熒光全息圖就成為一種值得期待的方法。

來(lái)自德國(guó)馬克斯·普朗克膠體與界面研究所，于2023年《Nature Nanotechnology》發(fā)表的這篇文章——一種新型的多合一納米打印方法。該方法以CD為原材料合成SSF圖案，并結(jié)合PUF加密技術(shù)，最終制成具有高防偽加密功能的熒光全息圖。固相的CD合成制備因π-π堆積導(dǎo)致熒光淬滅，目前CD合成多通過(guò)液相的方法制備。而本研究中，CD前體材料包被的載玻片在毫秒級(jí)激光脈沖照射后合成CD，不但成功避免了熒光淬滅，還可以精準(zhǔn)控制所合成的CD高度、位置、圖案等參數(shù)，最終形成用來(lái)存儲(chǔ)加密信息的SSF圖案。這種技術(shù)，作者稱為nanoFlash原位合成技術(shù)。

nanoFlash原位合成SSF分為兩個(gè)主要步驟（具體步驟見(jiàn)文末）

驗(yàn)證nanoFlash合成效果：為了驗(yàn)證nanoFlash原位合成技術(shù)是否生成了預(yù)想的SSF圖案，作者利用法國(guó)innopsys公司的innoscan-1100 AL生物芯片掃描儀讀取了制成的SSF玻片。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，nanoflash方法能夠有效將CD前體通過(guò)脈沖激光轉(zhuǎn)化生成CD，并最終得到想要的SSF圖案。（圖1）

不僅如此，為了驗(yàn)證除了激光之外其他因素對(duì)CD合成的影響，作者也嘗試了改變吸光層和CD前體的成分，并做了進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，不同的添加劑也會(huì)影響CD所發(fā)出的熒光。例如，作者發(fā)現(xiàn)在吸光層加入聚乙烯醇會(huì)導(dǎo)致所合成的CD紅色激發(fā)光更強(qiáng)，而如果加入聚乙二醇則會(huì)淬滅紅色激發(fā)光。

圖1 nanoFlash合成方法的原理和轉(zhuǎn)移圖案的表征 a，溫度與時(shí)間是影響CD前體形成CD并產(chǎn)生不同熒光的關(guān)鍵因素；b，通過(guò)調(diào)節(jié)激光脈沖可以驅(qū)動(dòng)CD前體形成不同微觀圖案的SSF；c，d，通過(guò)調(diào)節(jié)激光脈沖可以驅(qū)動(dòng)CD前體形成不同高度的SSF；e，使用innoscan 1100AL的紅綠藍(lán)三色通道掃描制成的SSF圖案

通過(guò)改變合成參數(shù)，作者構(gòu)建了一個(gè)具有100個(gè)單獨(dú)圖案的SSF庫(kù)，即使在熒光相似的情況下，不同圖案也有截然不同的紋理結(jié)構(gòu)。（圖2）

接下來(lái)，作者測(cè)試了這種方法合成SSF圖案的加密能力。理論結(jié)果表明，一個(gè)利用PUF的方法，加密325*325像素的SSF圖案的編碼能力可以達(dá)到1063593，完全達(dá)到強(qiáng)PUF密碼的標(biāo)準(zhǔn)。并且，利用innoscan 1100AL在不同分辨率（每像素 1、5 和 10 μm）掃描出的圖案，所讀取的信息始終識(shí)別，這表明在身份驗(yàn)證等類似安保措施中，具有很高的可靠性，防止信息被破譯。

結(jié)論：

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nanoFlash原位合成SSF主要步驟：

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