【概述】2022 年，國(guó)防科技大學(xué)江天研究員團(tuán)隊(duì)聯(lián)合復(fù)旦大學(xué)石磊教授團(tuán)隊(duì)在RLight: Science & Applications 發(fā)表了一篇題為《Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a mono》文章，報(bào)道了室溫下等離激元激子極化激元（Plasmon-exciton polaritons, Plexcitons）的超快非線性光學(xué)響應(yīng)，并從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了激發(fā)光誘導(dǎo)的激子退相作用是這類(lèi)特殊極化激元粒子間發(fā)生相互作用的主要物理機(jī)制。

微腔激子極化激元（Polaritons）是半導(dǎo)體激子與諧振腔光子發(fā)生強(qiáng)相互耦合作用后形成的一種半光半物質(zhì)的相干態(tài)準(zhǔn)粒子，這種準(zhǔn)粒子不僅具備光子的輕有效質(zhì)量和長(zhǎng)程相干特性，還同時(shí)擁有激子間較強(qiáng)的相互作用能力，因此有希望實(shí)現(xiàn)這一強(qiáng)而有效的光學(xué)非線性響應(yīng)。
 

圖1. Ag ND-WS2 叢子系統(tǒng)及其穩(wěn)態(tài)/超快光學(xué)特性

（a）Ag ND-WS2 混合系統(tǒng)的示意圖，
（b）Ag ND-WS2 混合系統(tǒng)的歸一化消光光譜
（c） 零失諧Ag ND-WS2系統(tǒng)時(shí)間分辨反射光譜掃描。 插入的白色虛線表示作為時(shí)間函數(shù)的 UB 和 LB 叢子的峰值能量演化。
（d）Ag ND-WS2 叢子系統(tǒng)在 t = 100 fs 時(shí)從 (c) 的橫截面投影的反射光譜。 從下到上，入射通量從 0.2 µJ cm-2 增加到 12.5 µJ cm-2。 灰色虛線是-1 ps 處的探針?lè)瓷涔庾V，不受泵浦脈沖的影響

【樣品 & 測(cè)試】
超快動(dòng)力學(xué)
自主搭建的超快時(shí)間分辨顯微光譜技術(shù)（見(jiàn)圖2(a)）對(duì) Plexcitons 體系在完全共振泵浦激發(fā)條件下的超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了深入的探索，并成功揭示了 Plexcitons 在不同時(shí)間尺度下的光響應(yīng)物理過(guò)程，如圖2(b)所示。主要包含了（Ⅰ）相干等離激元激子極化激元的超快弛豫，（Ⅱ）非相干等離激元/激子的能量傳輸（~ 0.6 ps），以及最后的（Ⅲ）等離激元升溫晶格的熱效應(yīng)（~ 5 ps）。這一動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明相干 Plexcitons 的壽命非常的短，因此，只有前100 fs時(shí)間內(nèi)探測(cè)到的實(shí)驗(yàn)光譜才能反應(yīng) plexciton 本征的光響應(yīng)。
 

圖2：Ag ND-WS₂ plexciton體系的超快動(dòng)力學(xué)研究.(a) 具有完全共振泵浦探測(cè)能力的超快顯微光譜技術(shù)裝置示意圖.(b) 不同時(shí)間尺度下Ag ND-WS₂ plexciton系統(tǒng)的光響應(yīng)物理機(jī)制。

粒子相互作用
基于上述動(dòng)力學(xué)結(jié)果，研究團(tuán)隊(duì)分析了 Plexcitons 本征的非線性光學(xué)響應(yīng)。通過(guò)耦合諧振模型的光譜理論分析與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn) Plexcitons 粒子間的相互作用主要通過(guò)其中的激子組分進(jìn)行，且粒子間相互作用的物理機(jī)制主要有三種（見(jiàn)圖3）：（Ⅰ）交換排斥作用，（Ⅱ）態(tài)填充飽和作用，以及（Ⅲ）激發(fā)退相作用。

其中，退相作用是粒子間發(fā)生相互作用最主要的形式。這是由于金屬納腔具有亞波長(zhǎng)尺度的光學(xué)空間壓縮能力，使得極化激元粒子在空間上互相靠近，碰撞作用增強(qiáng)，且最終以高階相互作用的形式呈現(xiàn)。相比于 WS₂ 中激子間的相互作用，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn) Plexcitons 粒子間相互作用強(qiáng)度有了接近十倍的增強(qiáng)，進(jìn)一步說(shuō)明了 Plexcitons 體系具有可觀的粒子相互作用強(qiáng)度。
 

圖3：Ag ND-WS2 plexciton 體系中粒子間發(fā)生相互作用的三種物理機(jī)制。

光學(xué)非線性操控
得益于 Plexcitons 粒子間這一強(qiáng)烈的相互作用，結(jié)合 Ag ND-WS₂ 異質(zhì)體系的方便可調(diào)性。研究團(tuán)隊(duì)使用Si 探測(cè)器及雙通道鎖相放大器（Sine Scientific Instrument，OE1022D）進(jìn)行透射光強(qiáng)度和入射光強(qiáng)度測(cè)量，在該固態(tài)結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了對(duì)系統(tǒng)光學(xué)非線性吸收特性的可控設(shè)計(jì)。如圖4所示。通過(guò)改變耦合強(qiáng)度，實(shí)現(xiàn)了對(duì)非線性吸收曲線強(qiáng)度的調(diào)控（見(jiàn)圖4(a,b)）；通過(guò)改變共振位置，實(shí)現(xiàn)了反飽合吸收信號(hào)與飽和吸收信號(hào)之間的切換（見(jiàn)圖4(c,d)）。這種可強(qiáng)烈的，可操控的光學(xué)非線性表現(xiàn)使得Plexciton成為了研究室溫光學(xué)非線性器件的理想平臺(tái)，將進(jìn)一步促進(jìn)極化激元光物理及應(yīng)用的發(fā)展。
 

圖3 Ag ND-WS₂ plexciton器件線性與非線性光學(xué)響應(yīng)的調(diào)控。(a-b) 空間絕緣層厚度調(diào)控的穩(wěn)態(tài)反射光譜 (a) 與非線性吸收特性 (b)。(c-d) 納米圓盤(pán)大小調(diào)控的穩(wěn)態(tài)反射光譜 (c) 與非線性吸收特性 (d)。

【總結(jié)】
通過(guò)系統(tǒng)性地研究了 Plexcitons 非線性光學(xué)響應(yīng)，團(tuán)隊(duì)研究人員從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了Plexcitons在保持室溫穩(wěn)定的同時(shí)，還擁有強(qiáng)烈的粒子間相互作用，并成功在該體系中實(shí)現(xiàn)了對(duì)光學(xué)非線性吸收特性的有效調(diào)控。這一結(jié)果為光學(xué)非線性器件的研發(fā)提供了新的思路，有望促進(jìn)全光邏輯器件中的光開(kāi)關(guān)和全光神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中的非線性激活函數(shù)器件的發(fā)展。

【參考文獻(xiàn)】

✽ Tang, Y., Zhang, Y., Liu, Q. et al. Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor. Light Sci Appl 11, 94 (2022).

說(shuō)明：本篇文章使用賽恩科學(xué)儀器OE1022D雙通道鎖相放大器測(cè)量